История монастыря начинается в 1883 году. Владелица имения в селе Быково, Елисавета Ермолинская, обратилась с письменным прошением к Архиепископу Ярославскому и Ростовскому Ионафану с просьбой создать женскую общину на территории своей усадьбы площадью 175 десятин. 25 декабря 1885 года Святейший синод утвердил создание Покровской общины. В 1892 году она была преобразована в Мологский Покровский женский монастырь.

18 марта 1886 года Ярославская Духовная Консистория назначила монахиню Сергия Фёдорову из Ярославского Казанского женского монастыря в новый монастырь. В 1893 году в монастыре проживали 93 насельницы, а к 1927 году, когда монастырь закрыли, их число достигло 200. В 1895 году в Рыбинске было создано подворье с каменной часовней, которое в 1919 году конфисковали вместе с имуществом.

После закрытия монастыря в 1927 году на его территории разместили сельскохозяйственное училище и мастерские, а в храме Сергия Радонежского устроили клуб. Алтарь храма Покрова Пресвятой Богородицы полностью снесли, и там разместили тракторную мастерскую. Монастырское кладбище превратили в стадион.

В 1940 году, после строительства Рыбинской ГЭС и водохранилища, город Молога был затоплен вместе с храмами и монастырями, включая знаменитый Леушинский монастырь. Жителей затопленных территорий переселили, но Покровский женский монастырь остался незатопленным. В 1996 году монастырь передали Ярославской епархии.

На территории монастыря находятся две церкви. Каменная церковь во имя Покрова Пресвятой Богородицы с одним престолом была построена в 1889 году и сейчас находится в полуразрушенном состоянии. Домовая церковь в честь Сергия Радонежского расположена внутри трёхэтажного каменного корпуса, где вышла из строя система отопления, что сделало богослужения невозможными.