В экспозиции отдела представлено более тридцати частных коллекций, переданных в дар начиная с 1980-х годов. В настоящее время музейное собрание включает более семи тысяч произведений русского и западноевропейского искусства XV и XX веков. Это живопись, графика, скульптура, прикладное искусство и художественная фотография. Коллекции различаются по направленности и структуре, делятся по видам искусства и включают монографические и тематические собрания.

В крупных музеях мира частные коллекции обычно расформировываются, а произведения распределяются по разным фондам. Для экспозиции отбираются только лучшие работы, что нарушает целостность коллекции и утрачивает её уникальность. Личность собирателя становится интересной в основном только для специалистов.

Экспозиция залов Отдела личных коллекций сохраняет целостность отдельных собраний и подчеркивает первоначальный замысел их создателей. Особое внимание уделяется личности каждого собирателя, его вкусам и предпочтениям. По словам князя Сергея Щербатова, одного из первых авторов идеи создания музея личных собраний в России, такой музей должен сохранять «духовную связь» между коллекцией и её владельцем.

Особое место в собрании занимает коллекция основателя музея, известного ученого и деятеля культуры XX века И. С. Зильберштейна. Она включает более двух тысяч произведений живописи и графики и занимает четыре зала экспозиции. Это работы высокого уровня, выполненные в различных техниках и жанрах, представляющие творчество отдельных мастеров и художественных объединений, таких как «Мир искусства». Подобные коллекции могут быть самостоятельными музеями.

Многие коллекции ценны благодаря сохранению первоначального замысла собирателя и высокому художественному качеству. Среди них собрание русской реалистической живописи второй половины XIX и начала XX века С. В. Соловьева, вдохновленного деятельностью П. М. Третьякова; коллекция русской живописи конца XIX и начала XX века профессора А. Н. Рамма из Ленинграда; собрание бронзовой анималистической скульптуры XIX века полковника ветеринарной службы Е. С. Степанова.

Музей также знакомит посетителей с коллекциями, собранными представителями российской художественной и научной интеллигенции на протяжении всей жизни. В них входят не только произведения искусства, но и мемориальные предметы, раскрывающие личность собирателя. Тема художественного окружения творческой личности представлена в зале с живописными и графическими произведениями из собрания великого музыканта и пианиста Святослава Рихтера. Он был другом ГМИИ и вдохновителем музыкального фестиваля «Декабрьские вечера», который ежегодно проводится в музее. Святослав Теофилович подарил Отделу личных коллекций собрание произведений живописи и графики Р. Фалька, В. Шухаева, Н. Гончаровой, Д. Краснопевцева и других художников.