Крестовоздвиженская церковь расположена в так называемом "южном" корпусе, построенном в 1882-1887 годах. Это двухэтажное здание с купольным этажом выполнено в стиле классицизма. В купольном этаже находилась церковь, а на первых двух этажах размещались монастырская трапезная, художественная мастерская, больница, ризница и комнаты для сирот, воспитывающихся в монастыре. В подвале располагались пекарня и квасная.

Первое упоминание о гражданском использовании Крестовоздвиженского храма датируется январем 1929 года, когда община Богородицкого монастыря подала ходатайство о закрытии главного летнего собора. Настоятель Богородичного храма, священник Александр Лебедев, сообщил НКВД, что "пустующий Крестовоздвиженский храм уже передан на нужды государства". Этот факт не был задокументирован, и власти срочно рассмотрели вопрос. Уже 13 февраля 1929 года на заседании Президиума ЦИКа АТССР было решено прекратить действие договора, считать церковь закрытой и использовать помещение для расширения школы № 12. НКФу было поручено ликвидировать имущество закрываемой церкви. К концу месяца храм официально закрыли, так как в его корпусе уже давно находилась школа первой ступени. 1 марта имущество Крестовоздвиженской церкви бывшего Казанского монастыря было передано в Госфонд, а само здание взято на учет городским коммунальным хозяйством.

До наших дней Крестовоздвиженский храм сохранился в измененном виде. Долгое время здание использовалось пединститутом, а в 2004 году передано воссозданному Казанско-Богородицкому монастырю.

29 октября 2007 года у Крестовоздвиженского собора была построена малая колокольня. Семь колоколов, весом от 6 до 370 килограммов, отлиты на Уральском заводе "Пятков и Ко" из колокольно-бронзового сплава и подарены возрождающемуся монастырю екатеринбургскими предпринимателями. Теперь колокольный звон сопровождает каждое богослужение в Крестовоздвиженском соборе.

27 апреля 2013 года, накануне Светлого Вторника, митрополит Казанский и Татарстанский Анастасий посетил Казанско-Богородицкий мужской монастырь в Казани, где освятил придельный храм Крестовоздвиженского собора в честь священномученика Ермогена, патриарха Всероссийского.