17 августа 1823 года был освящен главный собор монастыря, посвященный Воздвижению Честного и Животворящего Креста Господня. Спустя два года, 30 июля 1825 года, освятили правый придел в честь Похвалы Пресвятой Богородицы и священномученика Дионисия Ареопагита. Левый придел собора, освященный 20 августа 1825 года, был назван в честь святителя Иннокентия Иркутского по просьбе благотворителей, купцов Басниных. Под алтарем храма позже обустроили церковь-усыпальницу во имя Иверской иконы Божией Матери, где были захоронены все настоятельницы обители.

Пятиглавый собор представлял собой равноконечный крест размером 35 на 35 метров с центральным деревянным куполом. После революции монастырь закрыли, и собор остался пустым. Позже здание передали машиностроительному заводу имени Свердлова, а усыпальницу в бывшей Иверской церкви использовали для сброса мусора. В течение нескольких десятилетий здесь размещалось гальваническое производство.

В 1995 году собор вернули верующим, и 27 сентября 1999 года в нем прошло первое богослужение после долгого перерыва. Во время реставрации под слоями известки и грязи обнаружились хорошо сохранившиеся фрагменты стенной росписи. На богослужении штукатурка отпала, и открылись лики святых великомучениц Веры, Надежды и Любови.

После расчистки нижнего Иверского храма в церкви-усыпальнице были обнаружены останки, предположительно принадлежащие шести игумениям Крестовоздвиженского монастыря. 27 сентября 2011 года, в день праздника Воздвижения Честного и Животворящего Креста Господня, архиепископ Георгий провел чин Великого освящения Крестовоздвиженского собора.