Более трехсот лет назад патриарх Московский и всея Руси Иоаким благословил князя Михаила Черкасского, владельца села Останкино, на строительство новой каменной церкви вместо старой деревянной, освященной в честь Троицы Живоначальной. Князь планировал добавить два придела: во имя Пресвятой Богородицы иконы Тихвинской и святого Александра Свирского. Он просил разрешения строить на новом месте из-за эпидемии, оставившей множество захоронений на старом. Челобитная о строительстве была подана в сентябре 1678 года.

Село Останкино известно с 1548 года, после Смутного времени оно стало вотчиной князя Ивана Борисовича Черкасского. В 1617 году здесь уже была церковь во имя Живоначальной Троицы, пашни, пруд, мельница, слободка Бояркина, боярский двор и речка Копытенка, которая позже была заключена в трубу. Церковный штат состоял из священника, дьячка и пономаря, который также был звонарем.

В 1625 и 1627 годах была построена новая деревянная церковь. Имение перешло к князю Якову Кудентовичу Черкасскому, а затем к князю Михаилу Яковлевичу Черкасскому, который решил построить каменную церковь. Его старший сын Петр женился на княжне Марье Борисовне Голицыной, а младший, на Аграфене Львовне Нарышкиной. Князь Черкасский был крупным землевладельцем, владея 9083 дворами. Останкино было главной подмосковной усадьбой Черкасских. Князь много строил: церкви в Ново-Спасском монастыре, селе Никольском, на территории Кремля и в других местах.

Останкино было главной резиденцией Черкасских. Новый храм, расположенный рядом с усадьбой, стал их домашней церковью с тремя приделами. Знатные особы, включая членов царской семьи, часто останавливались здесь по пути в Троице-Сергиеву Лавру. В 1856 году перед приездом императора Александра Второго иконостас был обновлен. Иконостас церкви интересен своей архитектурой, напоминающей орган.

В XVIII веке Останкино оставалось главной резиденцией Черкасских, но с переносом столицы в Санкт-Петербург владельцы реже бывали здесь. В 1730-е годы Останкино вновь обрело значение, и князь Черкасский проводил здесь лето с семьей. Усадьбу посещали императрица Анна Иоановна и Елизавета Петровна. После смерти князя в 1742 году его дочь Варвара вышла замуж за графа Петра Шереметева. Останкино погрузилось в сон, но после смерти Варвары в 1767 году граф Петр Борисович изменил облик храма.

В XIX веке Шереметевы переехали в Петербург. Граф жертвовал на строительство благотворительных заведений, включая Институт Скорой помощи им. Склифосовского. После его смерти имение перешло к князю Дмитрию Николаевичу, при котором храм был отреставрирован. Останкино стало популярным местом для прогулок. В 1856 году император Александр Второй выбрал Останкино для говения перед коронацией. Храм был обновлен, иконы поправлены, стены перекрашены.

Граф Дмитрий Шереметев был благочестив и часто поклонялся святыням. В 1866 году он привез в Останкино Иверскую икону Божией Матери. В 1875 году граф Александр Дмитриевич Шереметев начал ремонт и реставрацию храма.

В 1919 году приход спустился в подклет из-за бедности. В 1922 году из храма изъяли ценности. В 1930-е годы храм стал частью Антирелигиозного музея. Во время войны помещение использовалось как хранилище. В 1970-е годы началась реставрация. В 1991 году Патриарх Алексий II освятил престол в честь Святой Живоначальной Троицы. В 1994 и 1996 годах были освящены приделы. Сейчас здесь находится Патриаршее подворье, и создана православная община. В трудные моменты и в праздники братия молится о спасении России и всех православных христиан.