Здание нынешнего Успенского собора было возведено в 1848-1849 годах по проекту Льюиса Вуллиами и изначально служило англиканским приходским храмом всех святых. Оно повторяет архитектуру базилики Сан-Дзено Маджоре в Вероне, построенной в XI веке. В 1892 году западный фасад был перестроен Харрисоном Таунсендом. Особое внимание привлекает роспись над высокими арками, выполненная Хейвудом Самнером в технике сграффито, где при процарапывании верхнего слоя штукатурки проявляются нижние слои других цветов. Над восточной аркой изображено Распятие с символами евангелистов, а в западной части шесть круглых изображений символизируют шесть дней Творения. Фрески на верхней части стен нефа представляют библейские сцены и святых.

В 1956 году храм был арендован православной общиной Русской православной церкви, существующей с 1741 года. Благодаря поддержке прихожан, в 1979 году здание было выкуплено в собственность. В комплекс также входят пять жилых зданий.

Здание легко адаптировалось для православного богослужения. Царские врата иконостаса были спасены из храма при Русском Посольстве в Лондоне после Октябрьской революции. Иконы иконостаса созданы тремя учениками известного русского иконописца Леонида Успенского в разное время, а многие другие иконы были пожертвованы частными лицами.

В 2006 году епископ Василий (Осборн), временно управляющий Сурожской епархией, в юрисдикции которой находится собор, решил перейти из Московского в Константинопольский Патриархат. Константинопольская церковь приняла его, присвоив титул «Амфипольский», и назначила викарием главы Западноевропейского экзархата.

В 2007 году часть клириков и мирян Успенского собора решила последовать за епископом Василием, объявив, что храм в центре Лондона принадлежит им. Это привело к судебному процессу, длившемуся два года и завершившемуся в пользу Русской православной церкви. Ушедшие с епископом Василием перешли в храм святого Петра в Лондоне.

В январе 2014 года в соборе начался ремонт, необходимость в котором возникла ещё при жизни митрополита Антония. На время работ богослужения проводились в специально обустроенном помещении. Храм вновь открылся 31 декабря того же года. Сейчас приходская община включает людей различного национального происхождения, в основном русских и британцев, поэтому богослужения проходят на церковнославянском и английском языках.