Собор в честь Живоначальной Троицы был возведен в 1910 году по проекту архитектора Ф.Н. Малиновского. Храм был известен своей удивительной акустикой, благодаря которой пение четырех иноков на хорах разносилось на расстояние до двух верст.

Монастырь закрылся в 1928 году, и на его месте еще около полутора лет действовала приходская община под руководством иеромонаха Иосифа. На престольный праздник преподобных Отцов в Синае и Раифе, 27 января 1930 года, все иноки Раифского монастыря вместе с инокинями и мирянами, пришедшими на праздник, были арестованы. Шестеро из насельников монастыря, включая иеромонахов Иосифа, Сергия, Антония, Варлаама, Иова и послушника Петра, приняли мученическую смерть, а остальные были отправлены в концлагеря. В начале 1991 года комплекс Раифского монастыря первым среди всех бывших монастырей Казанской епархии был возвращен Русской Православной Церкви. По благословению епископа Казанского и Марийского Анастасия, ныне архиепископа Казанского и Татарстанского, начались реставрационные работы. Наместником монастыря был назначен игумен Всеволод Захаров, ныне архимандрит. 14 августа 1991 года в обитель был перенесен чудотворный Грузинский образ Божией Матери, состоялось первое богослужение и освящение Грузинского храма, а 2 июня 1996 года был освящен последний из трех восстановленных храмов обители, Троицкий. 6 апреля 1997 года в присутствии нескольких тысяч верующих прошла канонизация новых преподобномучеников Раифских, погибших в 1930 году.