Существует немного монастырских комплексов, построенных в едином стиле. Обычно монастыри возводились постепенно, на протяжении веков, что придавало их облику некоторую эклектичность. Однако Зосимова пустынь является исключением. Она была построена на рубеже XIX и XX веков и ярко демонстрирует "псевдорусские течения" в отечественной архитектуре.

Первый каменный храм, освящённый в честь Смоленской иконы Божией Матери, появился в Зосимовой пустыни в 1889 году. Он был перестроен из каменной часовни над могилой схимонаха Зосимы и лишь условно подходил для богослужений. Лишь в 1894 году удалось начать строительство нового собора. 1 мая архимандрит Павел Глебов заложил первый камень в его фундамент. Собор был возведён на том же месте, что и прежний, над могилой старца Зосимы. Освящение собора состоялось летом 1900 года. Средний храм освятили 8 июля в честь Смоленской иконы Божией Матери, северный придел, 9 июля во имя Архангела Рафаила и прочих Сил Небесных, южный, во имя преподобного Зосимы, Соловецкого чудотворца. В эти дни Зосимову пустынь посетил митрополит Московский Владимир Богоявленский, будущий митрополит Киевский и священномученик, который и совершил освящение главного престола собора. Это событие стало настоящим праздником не только для монастыря. "Стечение народа было многочисленное", сообщал священномученик Серафим Чичагов. Приехали люди из Москвы, Александрова, Киржача и Сергиевского Посада. Погода была ясной и тёплой, что способствовало торжеству.

В советское время в храме располагался клуб воинской части, что уберегло его от полного разрушения, но нанесло невосполнимый ущерб: были уничтожены настенные росписи и частично повреждён мозаичный пол. После закрытия Зосимовской пустыни в 1923 году многие её святыни исчезли, в том числе Смоленская икона Божией Матери XIV века. Однако с возрождением монастыря Божия Матерь утешила братию другим Смоленским образом. Вскоре были обретены мощи Зосимовских старцев, преподобных Германа и Алексия, а также основателя, преподобного Зосимы. Они хранились в соборном храме до закрытия пустыни и стали символом её возрождения. Сейчас в Зосимовой пустыни находится Смоленский образ Пресвятой Богородицы. В отличие от утраченной иконы, нынешняя "Зосимовская Смоленская" больше по размеру, но расположена на том же месте, что и прежний образ, в соборе с правой стороны. Икона почитается как чудотворная и, по мнению специалистов, была написана на рубеже XVIII-XIX веков.

В отношении старинных икон монастырь небогат, но здесь есть нечто более важное, новообретённые мощи преподобных Германа и Алексия Зосимовских. Останки старца Германа покоились в монастыре, в Соловецком приделе Смоленского храма, а преподобного Алексия похоронили вдали от родной пустыни. В 1928 году его погребли на Кукуевском кладбище Сергиева Посада, а в 1956 году, после ликвидации кладбища, перенесли на Северное кладбище. В 1994 году здесь состоялось обретение его мощей. Теперь мощи преподобных Германа и Алексия находятся в Смоленском соборе Зосимовой пустыни, в общей раке.