En 1503, le grand-duc Ivan Vassilievitch reçut la gestion d'un tiers des villes de Riazan, y compris Tula. À partir de ce moment, Tula devint définitivement une partie de la principauté de Moscou. Pour protéger le chemin vers Moscou contre la menace de la Horde de Crimée, Vassili Ivanovitch ordonna en 1507 la construction à Tula, sur la rive gauche de la rivière Upa, d'une forteresse en chêne, laissant l'ancienne ville près de la rivière Tulitsa. Le fort en bois avait la forme d'un demi-cercle allongé et était équipé de pièces d'artillerie allemandes et moscovites. Sa construction fut achevée en 1509 et il resta debout pendant 231 ans. En 1514, à l'intérieur de la forteresse en chêne, sur le modèle du Kremlin de Moscou, Vassili ordonna d'ériger une « ville en pierre », qui fut construite d'ici 1520-1521. Le recueil des chroniques de Voskresensk mentionne en 1509 la construction du kremlin : « Par l'ordre du grand-duc Vassili Ivanovitch, une ville en bois fut établie à Tula, et au cinquième été, une ville en pierre fut érigée ». En 1552, la ville fut assiégée par les troupes du khan de Crimée Devlet I Gireï, alors que le tsar Ivan le Terrible était en campagne contre Kazan. Le garnison du kremlin et la milice urbaine défendirent la ville jusqu'à l'arrivée de renforts de Kolomna. En mémoire de ces événements, une pierre commémorative fut érigée près des portes Ivanov dans le kremlin de Tula. Dans la seconde moitié du XVIe siècle, un fort en bois fut construit autour du kremlin en pierre, dont la superficie était dix fois supérieure à celle du kremlin en pierre. Ce territoire était alors la frontière de Tula. En 1605, une cloche annonça aux habitants l'arrivée de False Dmitri I, et Tula devint pendant deux semaines la pseudo-capitale de l'État russe. Des boyards, des nobles, des cosaques et d'autres serviteurs vinrent prêter allégeance au prétendant. En 1607, pendant la guerre des paysans, le chef des rebelles Ivan Bolotnikov trouva refuge à Tula. La même année, dans le kremlin de Tula, les troupes du tsar Vassili Chouïski assiégèrent les chefs du mouvement paysan, Ivan Bolotnikov et Ileyka Mouromets, qui se faisait passer pour le « tsarévitch Pierre ». Le kremlin subit un long siège, mais fut pris grâce à la ruse d'un fils de boyard, qui proposa aux troupes du tsar de remplir la rivière Upa avec des sacs de terre pour créer un barrage. L'eau inonda le kremlin, et les rebelles capitulèrent. En mémoire de ces événements, un obélisque fut érigé dans le kremlin de Tula en 1953. Pendant tout ce temps, le kremlin servit de maison aux Tulskiens. Selon les livres des scribes, à la fin du XVIIe siècle, il y avait 107 cours et 197 habitants dans le kremlin de Tula. La première rue de Tula se trouvait également dans le kremlin et s'appelait la Grande Rue du Kremlin.

Après la réunification de l'Ukraine de la rive gauche avec la Russie au milieu du XVIIe siècle, le kremlin perdit son importance et, à l'époque de Pierre le Grand, ne figurait plus dans les registres des forteresses. Des travaux de réparation furent effectués dans le kremlin à la fin du XVIIIe et au XIXe siècle, dans les années 1930, tous les bâtiments vétustes furent enlevés des murs du kremlin, dans les années 1950, des réparations partielles furent effectuées, et au milieu des années 1960, une restauration scientifique complète commença pour restaurer l'apparence originale du kremlin. En 2012, un fonds de bienfaisance « Kremlin de Tula » fut créé, comptant 1648 bienfaiteurs ayant contribué à la restauration du kremlin. La même année, le fonds réalisa un drainage de la tour d'Odoïev à la tour des Portes d'Eau. En 2013, des travaux de restauration et d'aménagement des rangées commerciales furent réalisés, un nouveau pavillon fut installé à la tour de Naougolnaïa, et les créneaux sur le mur entre les tours Nikitskaïa et Ivanovskaïa furent restaurés. La cathédrale de l'Assomption fut également restaurée, sa façade devint grise et ses dômes furent dorés. De 2012 à 2014, une vaste reconstruction des murs fut réalisée, et une centrale électrique, qui s'y trouvait depuis le début du XXe siècle, fut enlevée du territoire. Pendant cette période, le clocher de la cathédrale de l'Assomption, détruit dans les années 1930, fut également reconstruit. En 2017, l'ancienne sous-station fut réaménagée en « Centre d'exposition du Kremlin de Tula ». Le complexe comprend quatre salles d'exposition : le Musée d'histoire militaire de la région de Tula, le Musée des arts populaires de la région de Tula, le Musée des samovars et du pain d'épice de Tula, et le Musée de l'histoire du Kremlin de Tula. Le complexe dispose également d'une salle « libre » pour des expositions temporaires, des forums, des rencontres et des conférences. Le 10 novembre 2016, le président de la Russie signa un décret pour célébrer en 2020 le 500e anniversaire du Kremlin de Tula. Le 8 septembre 2018, la promenade Kazan fut ouverte, cachée des habitants et des visiteurs de la ville pendant plus d'un demi-siècle. En avril 2019, dans le cadre du forum panrusse « Les Kremlins de Russie et leur rôle dans l'histoire de l'État russe », un musée d'archéologie, stylisé comme des fouilles archéologiques, ouvrit dans le kremlin de Tula. Le musée contient des artefacts trouvés lors de la reconstruction du kremlin entre 2012 et 2015.