En 1503, el gran duque Iván Vasílievich recibió el control de un tercio de las ciudades de Riazán, incluyendo Tula. Desde ese momento, Tula se convirtió para siempre en parte del principado de Moscú. Para proteger el camino a Moscú de la amenaza de la Horda de Crimea, Vasili Ivánovich ordenó en 1507 construir en Tula, en la orilla izquierda del río Upa, una fortaleza de roble, dejando el antiguo asentamiento junto al río Tulitsa. El fuerte de madera tenía forma de un semicírculo alargado y estaba equipado con arcabuces y cañones alemanes y moscovitas. Su construcción se completó en 1509 y estuvo en pie durante 231 años. En 1514, dentro de la fortaleza de roble, siguiendo el ejemplo del kremlin de Moscú, Vasili ordenó construir una "ciudad de piedra", que se completó entre 1520 y 1521. El cronicón de la Resurrección menciona en el año 1509 la construcción del kremlin: "Por orden del gran duque Vasili Ivánovich se levantó la ciudad de Tula de madera, y en el quinto año se levantó la ciudad de piedra". En 1552, la ciudad fue asediada por el ejército del kan de Crimea, Devlet I Girey, mientras el zar Iván el Terrible estaba en campaña hacia Kazán. La guarnición del kremlin y la milicia de la ciudad mantuvieron la defensa hasta la llegada de refuerzos de Kolomna. En memoria de estos eventos, se colocó una piedra conmemorativa en el kremlin de Tula cerca de la puerta de Iván. En la segunda mitad del siglo XVI, alrededor del kremlin de piedra apareció un fuerte de madera, cuya superficie era diez veces mayor que la del kremlin de piedra. Este territorio era entonces la frontera de Tula. En 1605, una campana avisó a los habitantes de la llegada de Dmitri I, y Tula se convirtió durante dos semanas en la pseudo-capital del Estado ruso. Nobles, caballeros, cosacos y otros sirvientes llegaron al kremlin para jurar lealtad al impostor. En 1607, durante la guerra de los campesinos, el líder de los rebeldes, Iván Bolotnikov, encontró refugio en Tula. Ese mismo año, las tropas del zar Vasili Shuyski asediaron a los líderes del movimiento campesino, Iván Bolotnikov e Ileyka Muromets, quien se hacía pasar por "el príncipe Pedro". El kremlin soportó un largo asedio, pero fue tomado gracias a la astucia de un hijo de nobleza, quien propuso al ejército del zar rellenar el río Upa con sacos de tierra y crear una represa. El agua inundó el kremlin, y los rebeldes se rindieron. En memoria de estos eventos, en 1953 se erigió un obelisco en el kremlin de Tula. Durante todo este tiempo, el kremlin sirvió como hogar para los tulenses. Según los libros de los escribas, a finales del siglo XVII había 107 patios y 197 habitantes en el kremlin de Tula. La primera calle de Tula también estaba en el kremlin y se llamaba Calle Grande del Kremlin.

Después de la reunificación de la Ucrania de la orilla izquierda con Rusia a mediados del siglo XVII, el kremlin perdió su importancia y durante la época de Pedro dejó de figurar en los registros de fortalezas. Se realizaron trabajos de reparación en el kremlin a finales de los siglos XVIII y XIX, en la década de 1930 se eliminaron todas las construcciones en mal estado de las murallas del kremlin, en la década de 1950 se llevó a cabo una reparación parcial, y a mediados de la década de 1960 comenzó una restauración científica integral para devolver al kremlin su apariencia original. En 2012 se creó el fondo benéfico "Kremlin de Tula", que cuenta con 1648 donantes que han aportado fondos para la restauración del kremlin. Ese mismo año, gracias al fondo, se realizó un drenaje desde la torre de Odoev hasta la torre de las Puertas de Agua. En 2013 se llevaron a cabo trabajos de restauración y mejora de los pasajes comerciales, se instaló un nuevo toldo en la torre de Naúgol, y se restauraron los merlones en la muralla entre las torres de Nikitskaya e Ivanovskaya. También se realizó la restauración de la catedral de la Asunción, cuyo fachada se volvió gris y las cúpulas fueron doradas. Desde 2012 hasta 2014, se llevó a cabo una amplia reconstrucción de las murallas, y se retiró de la zona una central eléctrica que había estado allí desde principios del siglo XX. En este mismo período, se reconstruyó el campanario de la catedral de la Asunción, destruido en la década de 1930. En 2017, la antigua subestación fue convertida en el "Centro de Exposiciones del Kremlin de Tula". El complejo incluye cuatro salas de exposiciones: el Museo de Historia Militar de la Región de Tula, el Museo de Artes Populares de la Región de Tula, el Museo de Samovares y Galletas de Tula, y el Museo de la Historia del Kremlin de Tula. También hay una sala "libre" para exposiciones temporales, foros, reuniones y conferencias. El 10 de noviembre de 2016, el Presidente de Rusia firmó un decreto para celebrar en 2020 el 500 aniversario del Kremlin de Tula. El 8 de septiembre de 2018 se inauguró el Malecón de Kazán, oculto de los habitantes y visitantes de la ciudad durante más de medio siglo. En abril de 2019, en el marco del foro nacional "Kremlins de Rusia y su papel en la historia del Estado ruso", se inauguró en el kremlin de Tula un museo de arqueología, estilizado como excavaciones arqueológicas. El museo contiene artefactos encontrados durante la reconstrucción del kremlin entre 2012 y 2015.