Троицкий собор возводился на протяжении восьми лет, с 1776 по 1784 год, благодаря пожертвованиям жителей Устюга. Это пятиглавое сооружение с отдельно стоящей колокольней, что позволило сохранить гармонию объемов. Колокольня установлена на четверике основания, опирающемся на арки, соединяющие массивные четырехгранные столбы. Восьмерик звона завершается низким шатром с двумя рядами слуховых окон, где верхние меньше нижних, что усиливает эффект перспективного сокращения и подчеркивает величие здания.

Собор кубической формы окружен с трех сторон двухэтажной галереей. Его украшения включают обычные пилястры, уступчатый карниз и закомары. Алтарный придел выделяется на фоне простой пристройки Архангельского собора благодаря трехлопастным волнообразным апсидам, которые плавно переходят к основному объему храма. Устремленность собора вверх подчеркивается пятиглавием на граненых барабанах, вырастающих из рядов кокошников. Окна собора обрамлены зелеными изразцами. На уровне второго этажа галереи расположен ширинчатый пояс, аналогичные мотивы использованы в декоре четверика колокольни.

Троицкий собор также известен своим пятиярусным резным иконостасом XVIII века, который является одним из лучших образцов русского декоративного искусства. Иконостас создан тотемскими мастерами братьями Николаем и Тимофеем Богдановыми. Помимо тонкой резьбы колонн и картушей, он украшен барельефными фигурами евангелистов и херувимов. Общее впечатление богатства иконостаса усиливается позолотой, выполненной артелью П.А. Лабзина в сложной технике двойника с цировками и фигурными оттисками по сырому левкасу.

С 1995 года, по договоренности с администрацией музея, в праздник Пресвятой Троицы в храме проводится богослужение.