Католики впервые появились в Казани в XVIII веке, в основном это были выходцы из Германии и Прибалтики. В 1835 году в городе был основан постоянный католический приход, который обслуживали польские священники. Из-за отсутствия собственного храма богослужения проводились в разных зданиях города, и приход часто менял своё местоположение.

В 1855 году священник Остиан Галимский подал прошение о строительстве католической церкви, ссылаясь на значительное увеличение числа прихожан. Через два года было получено разрешение на строительство с условием, что внешний вид храма не будет выделяться среди окружающих зданий. Строительство каменной церкви по проекту А. И. Песке началось в 1855 году, а освящение состоялось 1 ноября 1858 года в честь праздника Воздвижения Креста Господня.

По данным переписи населения 1897 года, в Казанской губернии проживали 1591 мужчина и 433 женщины католического вероисповедания, из них 1760 человек в Казани. Среди прихожан храма были известные личности, такие как лингвист Н. В. Крушевский и востоковед О. М. Ковалевский, а также ряд профессоров Казанского университета.

После выхода в 1905 году указа Николая II «Об укреплении начал веротерпимости», который отменял ограничения на внешний вид неправославных храмов, казанская католическая церковь была расширена и перестроена. Проект перестройки разработал губернский инженер Л. К. Хрщонович, и внешний облик здания значительно изменился. 14 сентября 1908 года церковь была вновь открыта и освящена. В это же время при храме открылась приходская школа.

После установления советской власти приход некоторое время продолжал работу, но в 1921 году из храма изъяли все ценности для помощи голодающим Поволжья. В 1927 году церковь закрыли, а приход распустили.

Здание храма после периода запустения передали лаборатории Казанского государственного технического университета имени А. Н. Туполева, а в центральном нефе разместили аэродинамическую трубу.

Католический приход в Казани был восстановлен и зарегистрирован в 1995 году. Историческое здание храма не вернули католикам, вместо этого городские власти передали им небольшую часовню «Страстей Господних» на Арском кладбище, которая была отреставрирована при поддержке католических приходов из нескольких стран. Часовня была освящена в сентябре 1998 года епископом Клеменсом Пиккелем.

Из-за сложности переноса аэродинамической трубы из исторического храма в 1999 году мэрия Казани решила выделить католикам участок в центре города на пересечении улиц Островского и Айдинова для строительства новой церкви. После ряда задержек строительство началось в 2005 году, а месса освящения краеугольного камня состоялась 11 сентября 2005 года.

Строительство длилось три года, и 29 августа 2008 года прошло торжественное освящение церкви Воздвижения Святого Креста. Мессу возглавил Декан коллегии кардиналов Анджело Содано, ему сослужили епископ Клеменс Пиккель, нунций Антонио Меннини и другие епископы и священники. Освящение церкви состоялось ровно через 150 лет после освящения первой католической церкви в Казани. В храме служат священники Общества Воплощённого Слова. По данным на 2020 год настоятелем является отец Андрей Старцев, а викарным священником, отец Данило Магела.