"Поликур" в переводе с греческого означает "староселье" или "много поселений". В Ялте это холм, возвышающийся над морем, где издавна жили рыбаки. Он плавно спускается к морю, образуя мыс, который татары называли "Келисе-бурун" ("церковный"), а греки и русские, мысом Св. Иоанна, вероятно, по названию церкви, когда-то находившейся здесь и упоминаемой путешественниками.

Развитию Ялты способствовал генерал-губернатор Новороссийского края граф Михаил Семенович Воронцов. Он видел потенциал в освоении крымских земель, особенно Южного берега. В начале века Ялта была деревней с 13 избами, но к 1835 году стала селением с многоэтажными зданиями, молом, пристанью, набережной, почтой, таможней, полицейским участком, рынком и банком. Однако для полноценного развития городу не хватало соборной церкви.

Первый архитектор Южного берега, англичанин Филипп Федорович Эльсон, выбрал место для храма на Поликуровском холме, на высоте 45 метров над уровнем моря. Это место стало ориентиром для градостроительства Ялты. До начала XX века улицы города прокладывались так, что храм венчал их перспективу. С юга он привлекал внимание мореплавателей, и вскоре был включен в международные лоции Черного моря. Однако Воронцов не одобрил первоначальные чертежи храма и поручил одесскому архитектору Г.И. Торичелли разработать новые планы. Торичелли создал проект двух храмов: один для Ялты, другой для имения Воронцова в Мошнах.

16 сентября 1837 года архиепископ Гавриил Розанов освятил собор во имя Святителя Иоанна Златоустого. На следующий день в Ялту прибыл император Николай I с семьей. Он посетил графа Воронцова и провозгласил Ялту уездным городом, указав план для строительства и увеличения гавани.

Менее чем через полвека собор на Поликуровском холме стал украшением города. Рядом возник городской погост, позже ставший мемориальным некрополем, где покоились выдающиеся деятели науки и культуры.

По данным краеведа В.П. Кургузова, в 1878 году из-за роста населения было решено перестроить храм. Проектирование поручили К.И. Эшлиману. Храм разобрали и построили по новому плану, увеличив вместимость до 750 человек. Архитектор Н.П. Краснов заменил купола на шатровый купол в византийском стиле. В 1883 году на средства барона Андрея Ниль-Врангеля в храме устроили придел во имя Св. апостола Андрея Первозванного.

Н.П. Краснов, ялтинский архитектор, также спроектировал часовню у морского вокзала и здание церковно-приходской школы. Оба проекта были реализованы благодаря пожертвованиям Юлии Ивановны Базановой.

10 октября 1894 года в храме служил протоиерей Иоанн Сергиев, известный как св. праведный Иоанн Кронштадтский.

В 1902 году в Ялте освятили собор во имя св. князя Александра Невского, и старый собор стал называться Старым.

В советское время церковь превратили в склад. В 1942 году склад был разграблен и подожжен, и от собора остались лишь обгорелые стены. После войны его развалины разобрали для строительства санатория.

В 1994 году Виталий Шевченко начал восстановление храма. Он собрал бригаду строителей, которые работали за небольшую плату. 26 ноября 1998 года архиепископ Лазарь освятил храм, а 22 декабря 1999 года были освящены и подняты кресты.