Laut Überlieferung befand sich während des Krimkriegs 1770 das Hauptquartier von A. V. Suworow an der Nordgrenze der Altstadt. Später wurde an dieser Stelle eine hölzerne Kirche zu Ehren der Heiligen Konstantin und Helena erbaut. Zu dieser Zeit zählte die Bevölkerung von Simferopol etwa 1.000 Personen, ohne die Militärangehörigen. Die Kirche war klein und konnte bald nicht mehr alle Gläubigen fassen. Im Jahr 1801 gab der Heilige Synod die Erlaubnis zum Bau einer neuen Kirche, aber die Arbeiten begannen erst 1805, als die Gemeinde die notwendigen Mittel gesammelt hatte. Die neue hölzerne Kirche war geräumiger und wurde etwa ein Jahr lang gebaut. Im Herbst 1806 wurde sie zu Ehren der Apostel Peter und Paul geweiht. Es war ein kleines rechteckiges Gebäude mit einem Glockenturm, der aus Resten der Münzstätte von Ak-Mechet gegossen wurde. Die hölzerne Kirche war für ihren schönen Ikonostase bekannt, hatte aber keine Malereien.

Nach 20 Jahren war die Kirche baufällig und wurde abgerissen. Bald darauf wurde in der Stadt die Alexander-Newski-Kathedrale erbaut, in die die Glocken und die Utensilien übertragen wurden. Die Einwohner wollten jedoch die Peter-Paul-Kirche wiederbeleben, und von 1866 bis 1870 begann der Bau eines neuen Gebäudes. Das Projekt wurde von dem Architekten Konstantin Lazarev entworfen. Die Einwohner sammelten 32.000 Rubel, und der Synod stellte weitere 23.000 zur Verfügung. Der Bau ging schnell voran, aber die Ausstattungsarbeiten dauerten bis 1870. Die Kirche wurde im klassizistischen Stil mit Elementen der alten russischen Architektur erbaut und hatte einen prächtigen Ikonostase. Das Gebäude wurde in Form eines Kreuzes mit einem hohen Glockenturm errichtet. Im Jahr 1870 wurde die Kathedrale zu Ehren der Apostel Peter und Paul geweiht. Im Jahr 1868 wurden an der Kathedrale die kirchlichen Wohltätigkeitsorganisationen und Schulen eröffnet. Im Jahr 1890 wurde der Kirchhof mit einem Metallzaun umgeben und mit Bäumen bepflanzt. In den Jahren 1902-1903 malten Künstler die Kuppel und die Wände und verwandelten die Kirche in ein Juwel.

Im Jahr 1937 verboten die Behörden die Gottesdienste in der Kathedrale, und das Gebäude wurde als Lager genutzt. Im Laufe der Zeit kam es in einen maroden Zustand. Ende der 1980er Jahre begann die Wiederherstellung der Kathedrale. Die Architektin Olga Sergeeva und S. L. Belova fanden Dokumente, anhand derer sie die Kuppel und den Glockenturm rekonstruierten. In den 1990er Jahren kümmerten sich Bergsteiger und Restauratoren um die Restaurierung. Am 12. Juli 1991 fand in der Kirche wieder ein Gottesdienst statt. Im Jahr 2003 wurde die Kathedrale zur Kathedrale der Simferopoler und Krim-Eparchie. Im Jahr 2004 erschien auf dem Glas des Ikonostases der Abdruck eines Ikon, der zur Verehrung aufgestellt wurde. In der Kathedrale werden Reliquien aufbewahrt, darunter ein Ikon der Heiligen Dreifaltigkeit mit einem Teil des Gewandes des Herrn. Im Jahr 2008 fand ein Gottesdienst zu Ehren des Erzbischofs Gurij Karpow statt. Im Jahr 2016 wurden seine Reliquien in die Alexander-Newski-Kathedrale übertragen.